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May 05, 2023

Optimierung der Gammastrahlungsabschirmung mit Kobalt

Wissenschaftliche Berichte Band 13,

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 8936 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Mit Kobalt dotierte Titandioxid-Nanokomposite wurden für Strahlenschutzzwecke hergestellt. Die chemische Zusammensetzung der Verbundwerkstoffe wurde mit dem energiedispersiven Röntgenspektrometer gemessen. Darüber hinaus wurde die Struktur der Verbundwerkstoffe mit dem Röntgendiffraktometer bewertet und die Morphologie der hergestellten Verbundwerkstoffe mit dem Rasterelektronenmikroskop dargestellt. Darüber hinaus wurden die γ-Strahlen-Abschirmungseigenschaften mithilfe der Monte-Carlo-Simulation zwischen 0,059 und 2,506 MeV geschätzt. Der lineare Dämpfungskoeffizient der hergestellten Verbundwerkstoffe verringerte sich für alle Proben um Faktoren von 93 %, indem die einfallende γ-Energie zwischen 0,059 und 2,506 MeV erhöht wurde. Darüber hinaus erhöhte der teilweise Ersatz von Ti4+ durch Co3+ den linearen Schwächungskoeffizienten leicht von 0,607 auf 0,630 cm−1, wenn der Co3+-Gehalt von 0 auf 3,7 Gew.-% anstieg. Die Verbesserung des linearen Dämpfungskoeffizienten führt zu einer Verbesserung anderer Strahlenschutzeigenschaften.

Hochenergetische ionisierende Strahlen wie Röntgenstrahlen werden in Anwendungen wie der Strahlentherapie zur Beseitigung von Krebszellen und zur Bildgebung des Körpers eingesetzt. Diese Form elektromagnetischer Strahlung wird auch in der Energieerzeugung, in der Landwirtschaft und vielen anderen Bereichen eingesetzt, wobei jedes Jahr neue Anwendungen für diese Technologie entstehen1,2,3. Da ionisierende Strahlung eine so hohe Energie hat, können diese Photonen auch negative Nebenwirkungen auf den menschlichen Körper hervorrufen, wie z. B. akute Strahlenvergiftung, Krebs und Tod. Eine gängige Technik zur Reduzierung dieser Effekte ist die Verwendung eines Strahlungsschildes, der einfallende Photonen absorbiert und die Strahlungsmenge auf ein sicheres Maß senkt4,5,6. Nanomaterialien übertreffen herkömmliche Strahlenschutzschilde aufgrund ihrer geringen Partikelgröße, was zu einer gleichmäßigeren Verteilung der in den Schutzschild eingebrachten Füllstoff-Schwermetalloxide (HMOs) führt. Eine größere Streuung bedeutet, dass die einfallende Strahlung mit größerer Wahrscheinlichkeit von den Atomen im Material absorbiert oder abgelenkt wird, was zu einer größeren Dämpfung führt. Nanopartikel werden immer häufiger beim Bau von Zementbaumaterialien wie Zementleim, Mörteln und Betonen verwendet, die die Eigenschaften der Materialien verbessern, wenn sie mit Nano-HMOs eingeführt werden7,8,9,10,11,12.

Titanoxid-Nanostrukturen werden häufig als antimikrobielles Mittel für die Lebensmittelverpackungsindustrie oder als Photokatalysatoren für den Abbau organischer Verbindungen verwendet, da diese Nanostrukturen einfach zu verarbeiten sind, geringe Kosten verursachen und ihre Fähigkeit, diese Reaktionen auszulösen, ohne Einbußen leicht abgestimmt werden kann die thermische oder chemische Stabilität des Materials. Nano-TiO2 ist chemisch stabil und kann daher in Zementmaterialien als Füllstoff verwendet werden, um die chemischen Eigenschaften des Materials zu verbessern. Ti hat außerdem in den meisten Energiebereichen, die zur Herstellung von herkömmlichem Zement verwendet werden, einen größeren gesamten Neutronenreaktionsquerschnitt als Ca und Si. Diese Eigenschaft führt dazu, dass Zementpaste, die Nano-TiO2 enthält, eine bessere Neutronenabschirmungsfähigkeit aufweist als einfache Zementpaste13,14,15,16,17.

Darüber hinaus ist TiO2 selbst kostengünstig, in großen Mengen erhältlich, nicht toxisch und chemisch inert. Es wird in großem Umfang in der Beschichtungsindustrie, in der Abwasserreinigung und in Energiespeichergeräten eingesetzt. TiO2 hat als typischer Halbleiter vom n-Typ eine Ladungsträgerkonzentration von nur 1017–1018 cm−3 und einen hohen Brechungsindex bei sichtbaren Wellenlängen. Reines TiO2 weist drei verschiedene Polymorphe mit jeweils eigener Bandlückenenergie auf. Genauer gesagt sind dies Rutil (für 3,0 eV), Anatas (für 3,2 eV) und Brookit (für ~ 3,2 eV). Die Bandlücke von TiO2 kann durch Dotierung mit verschiedenen Ionen oder Defekten eingestellt werden, wodurch die TiO2-Verbindung im sichtbaren Lichtspektrum aktiviert wird; reines TiO2 ist im ultravioletten Bereich aktiv. Durch das Einbringen von Übergangsmetalloxiden und Edelmetallverbindungen in TiO2 entstehen TiO2-Photokatalysatoren für sichtbares Licht, die zur Entfernung von Wasserschadstoffen eingesetzt werden können. Kobaltoxide sind einer dieser Dotierstoffe, die aufgrund ihrer hohen Geschwindigkeit bei der photokatalytischen Reduktion von Kohlendioxid (CO2) in sichtbarem und ultraviolettem Licht sowie in farbstoffsensibilisierten Solarzellen zur Energieerzeugung Aufmerksamkeit erregen18,19.

Um die Abschirmfähigkeit bestimmter Materialien zu verstehen, müssen Strahlungsabschirmungsparameter über einen weiten Energiebereich berechnet und analysiert werden. Mithilfe von Monte-Carlo-Simulationen werden diese Werte, beispielsweise lineare Dämpfungskoeffizienten, unter bestimmten Bedingungen ermittelt. Diese Simulationen können verwendet werden, um die Eigenschaften von Materialien zu verstehen, bevor diese Parameter experimentell bestimmt werden, um Zeit und Ressourcen zu sparen, oder zusätzlich zu theoretischen Berechnungen wie XCOM, um sicherzustellen, dass die beiden Methoden miteinander übereinstimmen. Nachdem die Anfangswerte ermittelt wurden, können weitere Parameter bestimmt werden, um ein umfassendes Verständnis der Strahlenschutzfähigkeiten des Materials zu erhalten20,21,22,23,24,25.

Das in der vorliegenden Studie vorgestellte Konzept basiert auf der genauen Planung einer zweidimensionalen (2D) Nanopartikelstruktur aus Kobaltoxiden und Titanoxiden, die durch Kohlenstoffschichten verbunden sind. Der Einschluss von Kobalt trägt zur thermischen Stabilität, Korrosionsbeständigkeit und Verschleißfestigkeit bei, wodurch es zusammen mit Titan in vielen Branchen nützlich ist. Darüber hinaus zeichnen sich Kobaltoxide durch ihre Färbefähigkeit aus. Die zweidimensionalen Kohlenstoffschichten vergrößern die Oberfläche des vorbereiteten Nanomaterials. Die Charakterisierung und die Besonderheiten des γ-Strahlenschutzes der neu synthetisierten Verbindungen wurden überprüft.

(I) Eine bekannte Größe und Konzentration (0,4 ml–0,1 M) wasserhaltiges Kaliumchlorid, 98 ml Ethanollösung und 1,6 ml (Ti4O28H12C) Titanisopropoxid wurden zusammengemischt und 5 Stunden lang gerührt. Der gesamte Inhalt wurde dann in einen mit Teflon ausgekleideten Edelstahlautoklaven mit einem Fassungsvermögen von 100 ml überführt. Anschließend wurde die Temperatur 35 Stunden lang auf 170 °C erhöht. Danach wurde der Autoklav auf natürliche Weise auf Raumtemperatur abgekühlt. Das fertige Produkt wurde gründlich gesammelt, in Ethanol eingeweicht und nach dem Filtrieren im Ofen bei 70 °C getrocknet. Schließlich wurden die Feststoffe in den Ofen überführt, wo sie 4 Stunden lang bei einer Temperatur von 500 °C kalziniert wurden, um TiO2-NPs herzustellen. (II) Um ein mit Kobalt dotiertes TiO2-Nanokomposit (Co-TiO2) herzustellen, werden der gemischten Lösung 0,9 g Kobaltacetat zugesetzt, bevor sie in den Autoklaven überführt wird und dann die gleichen vorherigen Schritte ausgeführt werden. (III) Das Verfahren zur Herstellung von kobaltdotiertem TiO2, das auf Kohlenstoffschichten geladen ist (Co-TiO2/C), umfasst das Mischen von 0,5 g der in Schritt (ii) hergestellten Co-TiO2-Nanokomposite mit 80 ml einer wässrigen Lösung, die 0,02 g Glucose enthält. Die Mischung wurde 4 Stunden lang gerührt, dann in den in den vorherigen Schritten verwendeten Autoklaven gegeben und dann 30 Stunden lang auf 170 °C erhitzt. Lassen Sie den Autoklaven anschließend an der Luft auf natürliche Weise abkühlen. Die Feststoffe wurden gründlich gesammelt und zum Waschen gut in Wasser gerührt und im Ofen bei 70 °C getrocknet. Abschließend wurde das Feststoffpulver 4 Stunden lang bei 500 °C kalziniert.

Unter Verwendung eines Diffraktometers (PANalytical X'Pert Pro, Niederlande) wurden XRD-Muster erhalten. Um die kristallographische Phase zu verstehen, wurde eine monochromatische CuKa-Strahlungsquelle mit einer Wellenlänge von (0,15406 nm) auf (45 kV) und (40 mA) bei 25 °C eingestellt. Die Diffraktogramme wurden mit einer Schrittweite von (0,013) über einen Scanbereich von 20°–80° aufgenommen. Um die Morphologie der hergestellten festen Pulvermaterialien vorherzusagen und die Elementanalyse zu beurteilen, wurden ein Rasterelektronenmikroskop (REM) und ein energiedispersives Röntgenspektrometer (EDX) verwendet (JEOL JSM-6400 – Jeol Ltd., Tokio, Japan). . Die TEM-Analyse, die unter Verwendung eines Transmissionselektronenmikroskops (Philips CM200, Amerika) mit einer Beschleunigungsspannung von 200 kV durchgeführt wurde, lieferte Informationen über die morphologische Struktur des Verbundwerkstoffs. Die Kristallinität verschiedener Komponenten im hergestellten Verbundwerkstoff wurde mithilfe von Raman-Spektroskopie mit einer 532-nm-Laseranregung (GL Gem Raman™ PL532, Kanada) bestimmt.

Unter Verwendung des MCNP5-Codes wurde die Fähigkeit zur γ-Strahlenabschirmung für die neu synthetisierten kobaltdotierten Titandioxid-Nanokomposite im γ-Strahlenenergiebereich von (0,059–2,506 MeV) simuliert. Der MCNP-Code nutzte die Kerndatenbank ENDF/B.VI.8 und den Tally F4, um den mittleren Fluss pro Elementarzelle und die durchschnittliche Spurlänge (ATL) von Gammaphotonen in den ausgewählten Verbundwerkstoffen abzuschätzen. Um die ATL von Gammaphotonen in den hergestellten Materialien abzuschätzen, enthält eine Eingabedatei alle Informationen über die hergestellten Nanokomposite, die radioaktive Quelle, den Detektor und die Zählung, wie in Abb. 1 dargestellt. Die erforderlichen Informationen wurden durch einige eindeutige Angaben in die Eingabedatei des MCNP eingegeben Karten wie Zell-, Oberflächen-, Material-, Quellen- und Zählkarten. Nach Abschluss des Simulationsprozesses wurde eine neue Ausgabedatei erstellt und weist ein TXT-Format auf. Die erstellte Ausgabedatei enthält alle erforderlichen Informationen über den ATL, die Anzahl der Kollisionen in der Materialzelle sowie den relativen Fehler im Simulationsprozess. Der für alle Proben aufgezeichnete relative Fehler lag im Bereich von ± 3 %. Detaillierte Informationen über die erstellte Geometrie und die Abmessungen der Geometriekomponenten Kollimator, Probe, Detektor und Quelle wurden in einigen früheren Arbeiten26,27 besprochen.

Die Geometrie des MCNP, wie in der Eingabedatei dargestellt.

Mithilfe einiger mathematischer Gleichungen wurde der ATL des simulierten MCNP für die hergestellten Verbundwerkstoffe auf die linearen (µ) und Massendämpfungskoeffizienten (µm, cm2/g) übertragen. Basierend auf dem geschätzten µ wurden dann die Halbwertsdicke (Δ0,5), die Bleiäquivalentdicke (Δeq), der Transmissionsfaktor (TF) und die Strahlenschutzeffizienz (RPE) wie in den folgenden Gleichungen dargestellt28 bewertet.

\(N_{0}\), \(N_{t}\) und x sind die Anzahl der von der radioaktiven Quelle emittierten Photonen, die durch den hergestellten Verbundwerkstoff mit einer bestimmten Dicke (x, cm) übertragene Photonenzahl.

Die Dicke des hergestellten Verbundwerkstoffs, die 50 % der emittierten γ-Photonen dämpfen kann, definiert Δ0,5 und kann durch Gleichung (1) vorhergesagt werden. (3).

Das XRD-Beugungsmuster (Abb. 2) wurde verwendet, um die Phasenzusammensetzungen der synthetisierten Verbundstoffe zu veranschaulichen. Das TiO2-XRD-Muster zeigt alle charakteristischen Peaks des tetragonalen Anatas (JCPDS 9015929), die die Hauptbeugungspeaks der kristallinen Phase bei 2θ-Werten von 25,77°, 37,72°, 47,92°, 53,9°, 55,02°, 62,57°, 68,4°, 70,3° sind und 74,9° entsprechen (101), (004), (200), (105), (211), (204), (116), (220) und (215)29. Die XRD-Ergebnisse von mit Co- und C-Nanokompositen dotierten TiO2 zeigen das Fehlen jeglicher freier Kobaltphasen, was darauf hindeutet, dass das gesamte Kobalt eine Schmelzverbindung in Anataskristalliten darstellt. XRD-Ergebnisse zeigen, dass es keine offensichtlichen Kohlenstoffpeaks gibt, was darauf hindeutet, dass der Kohlenstoff im Verbundwerkstoff einen geringen Kristallinitätsgrad aufweist. Überraschenderweise ähnelten die Co-TiO2- und Co-TiO2/C-Beugungsmuster der beiden Proben denen von reinem TiO2, mit einer geringfügigen Änderung in der Position des Peaks. Die leichte Verschiebung der Peakposition im XRD-Muster ist das Ergebnis der Strukturänderung auf lokaler Ebene um Ti4+ herum, die aus der Substitution von Co3+ und Co2+ resultiert. Dies deutet darauf hin, dass sich Kobalt innerhalb des Gitters aufgelöst hat. Eine weitere bemerkenswerte Veränderung durch die Einbeziehung von Kobalt ist die Änderung der Farbe von TiO2. Alle XRD-Muster zeigen, dass sich die durchschnittliche Größe der nanokristallinen Partikel von reinem TiO2 verändert, wenn Kobalt oder Kobalt/Kohlenstoff hinzugefügt wird. Gemäß der Scherrer-Gleichung (Abb. 3)29 betrug die durchschnittliche Kristallitgröße der vorbereiteten Proben: reines TiO2 (TiO2-Nanopartikel), einfach dotiertes TiO2 (Co-TiO2-Nanokomposit) und doppelt dotiertes TiO2 (Co-TiO2/C-Nanokomposit) 11,7 , 12,4 bzw. 13,24 nm. Die erhöhte Kristallgröße der Proben unterstreicht, dass Kobalt Titan im Gitter von TiO2 (Anatasphase) ersetzt. Eine Untersuchung des Hauptpeaks der XRD-Beugung (101) in Abb. 2 (Einschub) zeigt bei Vergrößerung eine deutliche Verschiebung hin zu höheren 1-Theta-Werten, wenn Kobalt und Kohlenstoff als Dotierstoffe eingeführt werden. Darüber hinaus wurde festgestellt, dass die durchschnittliche Kristallitgröße von mit C und Co doppelt dotiertem TiO2-Material (Co-TiO2/C) größer ist als die des nur mit Co einfach dotierten TiO2 (Co-TiO2). Diese Ergebnisse legen nahe, dass es einen synergistischen Effekt zwischen Kohlenstoff und Kobalt gibt, wenn sie miteinander kombiniert werden. Die XRD-Ergebnisse zeigen, dass die durchschnittliche Kristallitgröße der beiden hergestellten, mit (Co) und (Co, C) dotierten Materialien nahezu identisch ist. Darüber hinaus sind ihre Positionen der Beugungspeaks ähnlich, was darauf hindeutet, dass die Kohlenstoffdotierung nur einen geringen Einfluss auf die Kristallstruktur hat30,31.

XRD-Beugungsmuster für die hergestellten Nanokompositproben.

Die Kristallgröße der hergestellten Nanokompositproben.

Abbildung 4 zeigt das Raman-Spektrum von drei hergestellten Proben im Bereich von 50–2000 cm−1. Die Peaks, die bei 151,5, 391,5, 513 und 631,5 cm−1 auftraten, wurden den TiO2-Modi (Anatas-Kristallphase) Eg, B1g, A1g bzw. Eg zugeordnet32. Alle Peaks zeigen eine deutliche Abnahme der Intensität nach der Kobaltdotierung, zusammen mit einer gewissen Verschiebung der Peakposition. Obwohl diese Ergebnisse darauf hindeuten, dass die Anatas-Phase durch das Co nicht vollständig verändert wurde, zeigen sie auch eine signifikante Kristallitverzerrung in längerer Ordnung, was mit den XRD-Ergebnissen übereinstimmt. Der Ersatz von Ti4+ durch Co3+ und die Ungleichheit ihrer kationischen Ladungen könnten diese Verzerrung erklären. Darüber hinaus korrelierte die Dotierung mit Co und C auch mit der Bildung von Leerstellen in der Sauerstoffkette, was die Schwingung der Bindung zwischen Ti und O (Ti-O) erheblich beeinflusst. Es ist wichtig darauf hinzuweisen, dass die Größe der nanoskaligen kristallinen Phase, die die Frequenz der durch den Phononeneinschluss verursachten Verschiebung beeinflusst, die Verschiebung der Peakposition begrenzt. Der A1g-Peak zeigt eine deutliche Ortsverschiebung und einen deutlichen Anstieg der Intensität. Eine Veränderung des A1g-Peaks weist auf die Bildung weiterer Leerstellen in der Sauerstoffkette hin, was hauptsächlich wahrscheinlich auf die Reaktion mit Kohlenstoff in der hydrothermischen Reaktion zurückzuführen ist. Dem starken Raman-Peak bei 689 cm−1 zufolge haben sich die Anatas-Eg-Moden aufgrund der Dotierung mit Kohlenstoff und Kobalt verschoben33. Selbst nach der Kalzinierung des kohlenstoffhaltigen Materials in der Luft kann das Vorhandensein von Kohlenstoff anhand von Peaks bei 1300 cm−1 und 1850 cm−1 festgestellt werden, die sich auf die D- bzw. G-Banden beziehen. Wenn man davon ausgeht, dass das Intensitätsverhältnis der beiden Peaks D und G (ID/IG) = 1,3 ist, liegt höchstwahrscheinlich eine amorphe Form des Kohlenstoffs vor34.

Raman-Spektrum der hergestellten Nanokompositproben.

Abbildung 5a–c zeigt SEM von TiO2-Nanopartikeln, TiO2 dotiert mit Co (Co-TiO2) und bei Zugabe von Kohlenstoff (Co-TiO2/C) nach der Kalzinierung bei 500 °C. Die Ergebnisse zeigen, dass sich in allen Proben Nanopartikelcluster bilden. Überraschenderweise bilden die beiden mit (Co) und (Co, C) dotierten TiO2-Proben zweidimensionale Schichten. Undotierte TiO2-Nanopartikel neigen dagegen dazu, bei Clusterbildung unregelmäßigere Formen zu bilden. Nach der Zugabe von Kobalt und Kohlenstoff weist das Auftreten unterschiedlicher Nanoschichten auf eine Vorliebe für die Entwicklung in bestimmte Richtungen hin. Nach der Zugabe von Kobalt kommt es höchstwahrscheinlich zu einem Anstieg der Zustandsdichte senkrecht zu den C-Achsen; Darüber hinaus kommt es aufgrund der Anwesenheit von Kohlenstoff zu einer teilweisen Sauerstoffentfernung. Die 2D-Blätter sind nur schwach miteinander verbunden, um ein Zickzackmuster mit Poren zu erzeugen, das in Abb. 5b,c zu sehen ist. Die TEM-Bilder (Abb. 5d – f) liefern zusätzliche Informationen zur Morphologie der hergestellten Materialien. Den Ergebnissen zufolge besteht jede der drei untersuchten Materialarten aus Nanopartikeln mit parallelen Seiten und einer durchschnittlichen Größe von etwa 23 nm. An den Rändern beginnen die Partikel nach Zugabe von Co miteinander zu verschmelzen, wodurch 2D-Nanoschichtblätter entstehen. Wenn dann Glucose als Kohlenstoffquelle hinzugefügt wurde, nahmen die Cluster und die durchschnittliche Partikelgröße zu, ohne dass es zu einer Verzerrung der Anatasphase kam. Die EDX-Spektren und die Elementkartierung (Abb. 6) zeigen reines TiO2, Abb. 7 zeigt das Vorhandensein des (Co)-Elements in der einfach dotierten vorbereiteten Probe (Co-TiO2) und Abb. 8 zeigt das Vorhandensein von (Co, C). ) Elemente in der doppelt dotierten vorbereiteten Probe (Co-TiO2/C). In den XRD-Mustern gab es keine mit Co oder C verbundenen Peaks. Dadurch werden die Co-Ionen im einfach dotierten Fall (Co-TiO2) und (Co, C)-Ionen im doppelt dotierten Fall (Co-TiO2/C) auf die Titandioxid-Kristallite (Anatas-Phase) verteilt eine einheitliche Form. In Tabelle 1 kann die elementare Analysezusammensetzung von TiO2-Nanopartikeln nach Dotierung mit Co und C bestimmt werden.

(a–c) SEM-Bild für TiO2-Nanopartikel, einfach dotiertes TiO2 (Co-TiO2) bzw. doppelt dotiertes TiO2 (Co-TiO2/C). (d–f) TEM-Bild für TiO2-Nanopartikel, einfach dotiertes TiO2 (Co-TiO2) bzw. doppelt dotiertes TiO2 (Co-TiO2/C).

Elementaranalyse und Kartierung (EDX) der hergestellten TiO2-Nanopartikel.

Elementaranalyse und Kartierung (EDX) des hergestellten Co-TiO2-Nanokomposits.

Elementaranalyse und Kartierung (EDX) des hergestellten Co-TiO2/C-Nanokomposits.

µm und µ sind die wichtigsten wichtigen Parameter, die die Fähigkeit neu synthetisierter kobaltdotierter Titandioxid-Nanoblätter beschreiben, dem Transport von Photonen zu widerstehen. Sowohl µm als auch µ wurden für die hergestellten Nanokomposite (reine TiO2-Nanopartikel, einfach dotiertes TiO2 (Co-TiO2)-Nanokomposit und doppelt dotiertes TiO2 (Co-TiO2/C)-Nanokomposit) unter Verwendung des MCNP-Codes sowie des XCOM-Softwareprogramms bewertet ein breites γ-Strahlenspektrum (Eγ, MeV) im Bereich von 0,059 bis 2,506 MeV. Das µm-Verhalten ist in Abb. 9 in verschiedenen γ-Strahlen-Wechselwirkungsbereichen dargestellt: [a] photoelektrische Wechselwirkung, [b] Compton-Streuung und [c] Paarbildungswechselwirkungen. Gemäß Abb. 9a sanken die µm-Werte für beide hergestellten Verbundwerkstoffe (reine TiO2-Nanopartikel, einfach dotiertes TiO2 (Co-TiO2)-Nanokomposit und doppelt dotiertes TiO2 (Co-TiO2/C)-Nanokomposit) mit steigenden Eγ-Werten um 68 %. Die simulierten µm-Werte sanken zwischen 0,567 und 0,183 cm2/g für die TiO2-NPs, zwischen 0,576 und 0,184 cm2/g für den Co-TiO2-Verbundstoff und zwischen 0,569 und 0,183 cm2/g für den Co-TiO2/C-Verbundstoff. Der photoelektrische Querschnitt variierte umgekehrt mit der dritten Potenz von Eγ, was den starken Rückgang der µm-Werte erklärt. Abbildung 9b zeigt eine Abnahme der µm-Werte zwischen 0,0989–0,0618 cm2/g für die TiO2-NPs, zwischen 0,0991 und 0,0619 cm2/g für das Co-TiO2-Komposit und zwischen 0,0991 und 0,0619 cm2/g für Co-TiO2/C mit Erhöhung der Eγ-Werte zwischen 0,344 und 0,964 MeV. Das dargestellte Reduktionsverhalten wurde anhand des Wirkungsquerschnitts der Compton-Streuung untersucht, der umgekehrt zu Eγ variiert. Abbildung 9c zeigt einen leichten Rückgang der µm-Werte, der mit einem Anstieg der Eγ-Werte innerhalb des Energieintervalls 1,173–2,506 MeV einhergeht. Der dargestellte leichte Rückgang ist darauf zurückzuführen, dass die CS-Wechselwirkung auch zwischen 1,173 und 2,506 MeV immer noch die vorherrschende Wechselwirkung ist. Daher traten die PE- und CS-Wechselwirkungen nur während der Ergebnisanalysen auf, während die Paarproduktionswechselwirkung (PP) im untersuchten Energiebereich nicht beobachtet wurde. Das verzögerte Auftreten der PP-Wechselwirkung in der vorliegenden Arbeit wird auf die relativ geringe Dichte der hergestellten Verbundwerkstoffe zurückgeführt. Die PP-Wechselwirkung in der aktuellen Arbeit beginnt bei Gammastrahlenenergie über 3 MeV, wobei die starke Variation der Gammaenergie (im PP-Intervall) einen sehr leichten Anstieg der µm-Werte verursacht. Dieses Verhalten wird auf die Proportionalität des PP-Querschnitts mit Log E zurückgeführt.

Der Massenschwächungskoeffizient für die hergestellten Verbundwerkstoffe.

Die mit dem MCNP simulierten Ergebnisse wurden mit dem theoretischen kostenlosen Programm XCOM bestätigt, wie in Abb. 9 dargestellt. Die erhaltenen Ergebnisse zeigten eine Übereinstimmung mit den simulierten Daten mit einem Bereich zwischen ± 2 %.

Auch die Modifizierung des Titandioxids (TiO2-NPs) mit Co- und C-Nanopartikeln hat einen leicht erhöhenden Effekt auf die µm-Werte. Abbildung 10 beschreibt die Variation der µm-Werte gegenüber den Ti-Nanopartikelkonzentrationen in den hergestellten Verbundwerkstoffen. Im Niedrigenergieintervall (d. h. Eγ von 0,103 MeV) stiegen die µm-Werte mit abnehmender Ti-Nanopartikelzahl in den hergestellten Verbundwerkstoffen leicht an, während bei hohen Photonenenergien die µm-Werte mit zunehmender Ti-Nanopartikelzahl zunahmen. Dieses Verhalten wird den Co-Nanopartikeln zugeschrieben, bei denen die Abnahme der Ti-Nanopartikelkonzentration mit einem Anstieg der Co-Nanopartikelkonzentration einherging. Daher haben die Co-Nanopartikel bei niedrigen Eγ-Werten einen höheren µm-Wert als die Ti-Nanopartikel, während die µm-Werte der Co-Nanopartikel mit den µm-Werten von Ti bei hohen Eγ-Werten vergleichbar sind. Beispielsweise beträgt der µm-Wert für Co 1,343 cm2/g bei einem niedrigen Eγ von 0,059 MeV, während er für das Ti-Element 0,782 cm2/g bei demselben Eγ-Wert beträgt. Darüber hinaus beträgt der µm-Wert von Co 0,496 cm2/g bei Eγ von 1,408 MeV, was mit dem µm-Wert von Ti von 0,495 cm2/g35 vergleichbar ist. Dann war eine Verringerung der Konzentration von Ti-Nanopartikeln in den hergestellten Nanokompositen mit einem Anstieg der µm-Werte bei niedrigen γ-Photonenenergien verbunden, während sich der erwähnte Trend bei hohen γ-Photonenenergien umkehrte. Aufgrund der geringen Konzentrationen an Co- und C-Nanopartikeln, die den TiO2-Nanopartikeln zugesetzt werden, ist die Variation der simulierten µm-Werte relativ gering.

Variation des Massenschwächungskoeffizienten (µm, cm2/g) gegenüber den Ti-Konzentrationen bei 0,103, 0,662 und 1,250 MeV.

Das Δeq beschreibt die Dicke der synthetisierten Verbundstoffe, die in der Lage ist, die gleiche Photonenzahl wie eine 1 cm dicke reine Bleischicht (Pb) zu dämpfen. Abbildung 11 zeigt die Änderung der µ-, Δ0,5- und Δeq-Werte gegenüber den Eγ-Werten für die hergestellten Verbundwerkstoffe [a] TiO2-Nanopartikel, [b] einfach dotiertes TiO2 (Co-TiO2) und [c] doppelt dotiertes TiO2 (Co). -TiO2/C) versus. Die Abbildungen 11 a, b und c zeigen eine Abnahme der µ- und Δeq-Werte und einen Anstieg der Δ0,5-Werte. Die ausgewerteten µ-Werte sanken formschön zwischen 1,884 und 0,127 cm−1 (für TiO2-NPs), zwischen 1,970–0,131 cm−1 (für Co-TiO2/C-Nanokomposit) und zwischen 1,955 und 0,132 cm−1 (für Co-TiO2/C-Nanokomposit). C-Nanokomposit) mit Erhöhung des Eγ. Die Verringerung des µ wurde durch die Wirkung von PE-, CS- und PP-Wechselwirkungen verursacht. Die höchsten berechneten Δeq-Werte betragen 83,978, 80,772 und 80,977 cm für die hergestellten reinen TiO2-Nanopartikel, den einfach dotierten TiO2 Co-TiO2-Verbund bzw. den doppelt dotierten TiO2 Co-TiO2/C-Verbund. Der berechnete Δeq nimmt mit steigenden Eγ-Werten aufgrund der starken Abnahme der µ-Werte des Pb im Vergleich zu der Abnahme des µ-Werts der hergestellten Verbundwerkstoffe schnell ab. Zwischen 0,059 und 0,122 MeV stieg der Δeq für die hergestellten Verbundwerkstoffe um einen Faktor von ≈ 103 %. Der erwähnte Anstieg des Δeq ist auf den geringen Abfall des µ-Werts von Pb im Vergleich zum berichteten Rückgang der µ-Werte der hergestellten Verbundwerkstoffe zurückzuführen. Der µ des Pb sank um einen Faktor von ≈ 34 %, während der µ-Wert der getesteten Verbundwerkstoffe um einen Faktor von ≈ 67 % sank, wenn der Eγ zwischen 0,059 und 0,122 MeV angehoben wurde. Danach wurden im mittleren Energieintervall zwischen 0,344 und 0,964 MeV die Δeq-Werte um Faktoren von ≈ 62 % reduziert. Diese Verringerung ist auf eine starke Verringerung der µ-Werte von Pb im Vergleich zu der moderaten Verringerung der µ-Werte bei den hergestellten Verbundwerkstoffen zurückzuführen. Im CS-Wechselwirkungsintervall sank der μ-Wert des Pb um 76 % und der μ-Wert für die synthetisierten Verbundwerkstoffe verringerte sich um 37,57, 37,60 und 37,57 % für TiO2-Nanopartikel, einfach dotiertes TiO2 (Co-TiO2) und doppelt dotiertes TiO2 (Co-TiO2). TiO2/C). Da die µ-Werte für Pb und die hergestellten Verbundwerkstoffe unabhängig von der γ-Photonenenergie sind, gibt es keine signifikante Variation der Δeq-Werte bei Variation der Eγ-Werte im hohen Eγ-Intervall zwischen 1,173 und 2,506 MeV. Die Δ0,5-Werte zeigen einen Anstieg mit steigenden Eγ-Werten aufgrund der bei den µ-Werten verzeichneten Verringerung, wobei die Δ0,5-Werte umgekehrt proportional zum µ sind (siehe Gleichung 3).

Der lineare Dämpfungskoeffizient, die Halbwertsdicke und die Bleiäquivalentdicke für die vorbereiteten Verbundwerkstoffe.

Die Änderung der µ-, Δ0,5- und Δeq-Werte gegenüber den Mengen an Ti4+- und Co3+-Nanopartikeln bei Eγ von 0,662 MeV ist in Abb. 12 dargestellt. Die µ-Werte nahmen mit steigender Ti-Konzentration ab, während sie mit steigender Co-Konzentration zunahmen . Während Δ0,5 und Δeq mit steigenden Ti-Konzentrationen zunahmen, nahmen sie mit steigenden Co-Konzentrationen bei Eγ von 0,662 MeV ab. Die Δ0,5-Werte stiegen leicht von 2,730 auf 2,827 cm mit einer Erhöhung der Ti4+-Konzentration von 55,4 auf 61,9 Gew.-%, während sie mit einer Erhöhung der Co-Konzentration von 0 auf 3,7 % abnahmen. Darüber hinaus steigen die Δeq-Werte bei demselben Eγ von 0,662 von 4,896 auf 5,069 cm mit einer Erhöhung der Ti-Nanopartikelkonzentration von 55,4 auf 61,9 Gew.-%, während sie von 5,069 auf 4,896 sinken, wenn die Co3+-Nanopartikelkonzentration von 0 auf 3,7 Gew.-% erhöht wird. Die dargestellten Verhaltensweisen für µ, Δ0,5 und Δeq wurden auf den teilweisen Ersatz von Ti4+-Nanopartikeln durch Co3+-Nanopartikel zurückgeführt, wobei der teilweise Ersatz von Ti durch Co-Nanopartikel zu einer Erhöhung der Elektronendichte der Verbundwerkstoffe führt, was zu einem höheren Durchgangswiderstand führt die einfallenden Photonen.

Variation des linearen Dämpfungskoeffizienten, der Halbwertsdicke und der Bleiäquivalentdicke in Abhängigkeit von den Ti- und Co-Konzentrationen.

Abbildung 13 zeigt einen Vergleich zwischen den µ-Werten der hergestellten Verbundwerkstoffe und den µ-Werten für einige zuvor berichtete Verbundwerkstoffe und gängige kommerzielle Abschirmgläser bei Eγ von 0,662 MeV. Die hergestellten Verbundwerkstoffe TiO2, Co-TiO2 und Co-TiO2/C haben µ-Werte von 0,245 cm−1, 0,253 cm−1 und 0,254 cm−1. Diese Werte sind höher als für AlB12 (0,186 cm−1), B4C (0,189 cm−1), MgB2 (0,192 cm−1), Al (SO4) (0,203 cm−1) und KAl (SO4) (0,132 cm−1) angegeben 1), Mg(OH)2 (190 cm−1) und Na2SO4 (0,197 cm−1) Verbindungen36,37. Darüber hinaus sind die µ-Werte der hergestellten Verbundwerkstoffe höher als die der handelsüblichen Gläser RS-253, RS-253 G18 und RS-323 G19 mit µ-Werten von 0,16 cm−1, 0,16 cm−1 bzw. 0,24 cm−138 . Im Gegensatz dazu weisen die hergestellten Verbindungen geringere µ-Werte auf als für BaSO4, Fe2O336 und RS-36038 mit µ-Werten von 0,347 cm−1, 0,388 cm−1 bzw. 0,27 cm−1. Der hohe Anteil an Schwermetallen Ba, Fe und Pb ist für die hohen linearen Werte für Ba2SO4, Fe2O3 und RS-360 verantwortlich, wobei letzteres fast 45 Gew.-% PbO enthält.

Vergleich des linearen Dämpfungskoeffizienten für die hergestellten Verbundwerkstoffe mit der linearen Dämpfung zuvor beschriebener Verbindungen und kommerzieller Abschirmgläser.

Die TF und RPE für die ausgewählten Verbundwerkstoffe sind in Abb. 14 dargestellt. Eine Abnahme der TF-Werte zwischen 15,2 und 88,0 % (für Verbundwerkstoff TiO2), zwischen 13,9 und 87,7 % (für Verbundwerkstoff Co-TiO2) und zwischen 14,2 und 87,8 % (für Co-TiO2/C-Komposit), wenn Eγ von 0,059 auf 2,506 MeV anstieg. Andererseits sinkt der RPE von 84,8 auf 12,0 % (für Komposit-TiO2), von 86,1 auf 12,3 % (für Komposit-Co-TiO2) und von 85,8 auf 12,3 % (für Komposit-Co-TiO2/C), wenn der Eγ variierte zwischen 0,059 und 2,506 MeV. Die zuvor diskutierten Verhaltensweisen für beide Parameter werden auf die Durchdringungsfähigkeit der einfallenden γ-Photonen zurückgeführt, wobei eine Erhöhung der Energie aufgrund der Verringerung der Photonenwellenlänge zu einer Erhöhung der Durchdringungsleistung der Photonen führt. Daher passieren die emittierten Photonen (Nr.) die getesteten Verbundstoffe mit einer geringen Anzahl von Kollisionen mit den umgebenden Elektronen. Somit ist der Nt-Anstieg mit einer Abnahme der Anzahl der in den hergestellten Verbundwerkstoffen absorbierten Photonen (Na) verbunden. Der erwähnte Anstieg des Nt sowie der Rückgang der Na-Photonen führen zu einem Anstieg des TF und einem Rückgang des RPE mit zunehmender γ-Photonenenergie.

Abhängigkeit des Transmissionsfaktors und der Strahlenschutzeffizienz von der γ-Photonenenergie für die hergestellten Verbundwerkstoffe.

Die Abhängigkeit der TF- und RPE-Werte von der Dicke der Verbundwerkstoffe ist in Abb. 15 dargestellt. Die TF-Werte verringerten sich und der RPE stieg für alle hergestellten Verbundwerkstoffe, wenn die Verbundwerkstoffdicke zwischen 0,025 und 2 cm anstieg. Bei einer Dicke zwischen 0,25 und 2 cm sanken die TF-Werte linear von 93,3 auf 57,6 % (für TiO2-Komposit), zwischen 86,7 und 56,6 % (für Co-TiO2-Komposit) und zwischen 86,7 und 56,5 % (für Co-TiO2). /C-Komposit). Der RPE stieg jedoch linear von 6,7 auf 42,4 % (für TiO2-Verbundwerkstoff), von 6,9 auf 43,4 % (für Co-TiO2-Verbundwerkstoff) und von 6,9 auf 43,5 % (für Co-TiO2/C-Verbundwerkstoff), wenn die Dicke des Verbundwerkstoff, der bei einer Gammaphotonenenergie von 0,511 MeV von 0,25 auf 2 cm angehoben wurde. Eine Erhöhung der Verbunddicke führt zu einer Vergrößerung der Weglänge der einfallenden γ-Photonen innerhalb der hergestellten Verbundwerkstoffe. Daher steigt die Möglichkeit, dass die einfallenden Photonen mit den umgebenden Elektronen interagieren. Daher nahm die verbrauchte Energie durch einfallende Photonen im Inneren des Materials bei höheren Dicken als bei niedrigeren zu, was zu einem signifikanten Anstieg der RPE-Werte führte, begleitet von einem entsprechenden Rückgang der TF-Werte39.

Abhängigkeit des Transmissionsfaktors und der Strahlenschutzeffizienz von der Verbunddicke.

Ein mit Kobalt dotiertes TiO2-Nanokomposit mit mehr Leerstellen in der Sauerstoffkette wurde auf der Grundlage einer hydrothermischen Methode in einem Schritt synthetisiert und die Bildung und Kristallinität des synthetisierten Komposits wurden mithilfe von XRD in 2D-Schichten mit einer durchschnittlichen Kristallgröße von weniger als 13 nm bestätigt. Darüber hinaus wurde der µm-Wert der kobaltdotierten Titandioxid-Nanokomposite mithilfe von MCNP5 auf 0,059 bis 2,506 MeV geschätzt. Die simulierten Werte des Massenschwächungskoeffizienten wurden mit dem XCOM-Programm bestätigt, wobei der Unterschied zwischen den XCOM- und MCNP-Ergebnissen zwischen ≈ ± 2 % lag. Der Massenschwächungskoeffizient verringerte sich in der untersuchten Energie von 0,567 auf 0,038 cm2/g (TiO2-Komposit), 0,567 auf 0,038 cm2/g (Co-TiO2-Komposit) und von 0,570 auf 0,038 cm2/g (Co-TiO2/C-Komposit). Region. Die Werte des Massenschwächungskoeffizienten nehmen mit der Verringerung der Ti4+-Ionen in den hergestellten Verbundwerkstoffen bei niedriger γ-Photonenenergie zu, während es bei der Substitution von Ti4+ durch Co3+-Ionen bei mittlerer und hoher γ-Photonenenergie keine wesentlichen Änderungen gibt. Darüber hinaus wird der µ durch die Erhöhung der Co3+-Ionen zwischen 0 und 3,7 Gew.-% in den hergestellten Verbundwerkstoffen leicht erhöht. Der erwähnte Anstieg der µ-Werte ging mit einem leichten Rückgang der Δ0,5- und Δeq-Werte einher. Basierend auf den Schlussfolgerungen können die auf Verbundwerkstoffen basierenden TiO2-Nanokomposite als Füllstoffe verwendet werden, um die Gammastrahlen-Abschirmkapazität von Polymeren, Keramiken und Lackmaterialien zu verbessern. Die hergestellten Verbundwerkstoffe weisen eine gute Abschirmkapazität in niedrigen und mittleren Gammastrahlen-Energieintervallen auf, sind jedoch nicht für Anwendungen mit hoher Gammastrahlen-Energie geeignet.

Die Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Die Autoren danken den Forschern der Princess Nourah bint Abdulrahman University, die das Projekt unterstützen, Nummer (PNURSP2023R2), Princess Nourah bint Abdulrahman University, Riad, Saudi-Arabien.

Nuclear Materials Authority, PO Box 530, El-Maadi, Kairo, Ägypten

Islam G. Alhindawy & Karem A. Mahmoud

Fachbereich Physik, Fakultät für Naturwissenschaften, Isra University, Amman, Jordanien

MI Sayyed

Abteilung für nuklearmedizinische Forschung, Institut für Forschung und medizinische Beratung (IRMC), Imam Abdulrahman Bin Faisal University (IAU), PO Box 1982, 31441, Dammam, Saudi-Arabien

MI Sayyed

Fachbereich Physik, College of Science, Princess Nourah Bint Abdulrahman University, POBox 84428, 11671, Riad, Saudi-Arabien

Aljawhara H. Almuqrin

Ural Federal University, 19 Mira St, Jekaterinburg, Russland, 620002

Karem A. Mahmoud

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Korrespondenz mit Islam G. Alhindawy oder Karem A. Mahmoud.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Alhindawy, IG, Sayyed, MI, Almuqrin, AH et al. Optimierung der Gammastrahlungsabschirmung mit Kobalt-Titandioxid-Hybrid-Nanomaterialien. Sci Rep 13, 8936 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-33864-y

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Eingegangen: 17. Februar 2023

Angenommen: 20. April 2023

Veröffentlicht: 01. Juni 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-33864-y

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